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甲烷/甲醇光催化轉(zhuǎn)化研究進(jìn)展

張舒怡; 鮑靜嫻; 吳博; 鐘良樞; 孫予罕 中國(guó)科學(xué)院上海高等研究院; 中科院低碳轉(zhuǎn)化科學(xué)與工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室; 上海201203; 中國(guó)科學(xué)院大學(xué); 北京100049; 上海大學(xué)理學(xué)院; 上海200444; 上??萍即髮W(xué)物質(zhì)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院; 上海201203
  • c1化學(xué)
  • 甲烷
  • 甲醇
  • 光催化

摘要:在能源需求不斷上漲及石油供應(yīng)日益緊張的背景下,開展對(duì)煤、天然氣或生物質(zhì)等非油基資源(CO、CO2、CH3OH、CH4等)的高效利用顯得尤為重要。C1小分子(CO、CO2、CH3OH、CH4等)經(jīng)催化轉(zhuǎn)化可得到燃料及多種化學(xué)品,一直受到學(xué)術(shù)界及工業(yè)界的廣泛關(guān)注。甲烷/甲醇作為重要的C1平臺(tái)分子,其催化轉(zhuǎn)化在C1化學(xué)中占據(jù)重要地位。為了提高目標(biāo)產(chǎn)物的選擇性,需要有效地控制甲烷/甲醇中C―H鍵的活化。傳統(tǒng)熱催化作為甲烷/甲醇最常見的轉(zhuǎn)化方法發(fā)展已久,但仍然面臨著反應(yīng)條件苛刻、能耗大、產(chǎn)率和選擇性低等問題。光催化反應(yīng)通過引入光能彌補(bǔ)反應(yīng)中吉布斯自由能的上升,同時(shí)具有反應(yīng)條件溫和、操作簡(jiǎn)單、能耗低等特點(diǎn),從而為甲烷/甲醇轉(zhuǎn)化提供了新的途徑。通過調(diào)節(jié)光的波長(zhǎng)、強(qiáng)度以及催化劑的氧化能力可以實(shí)現(xiàn)甲烷/甲醇的選擇性轉(zhuǎn)化,減少副產(chǎn)物的生成。此外,光催化能夠選擇性活化甲醇的C―H鍵而非O―H鍵,從而實(shí)現(xiàn)甲醇的C―C偶聯(lián)反應(yīng)。本文主要圍繞甲烷/甲醇的重整、氧化和偶聯(lián)反應(yīng),總結(jié)近年來的光催化轉(zhuǎn)化進(jìn)展,并對(duì)進(jìn)一步提高光催化性能做了展望。

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